Natalie ist Zwilling. Genau wie im Sternzeichen ruhen auch in ihr zwei Seelen. Trotz ihrer akademischen Erfolge, fühlt sie sich immer zur Bühne hingezogen. Mit vier Jahren nimmt sie erste Tanzstunden und verbringt ihre Ferien in Theatercamps. Als sie zehn ist wird sie in einer Pizzeria von einem Model Coach angesprochen, der auf der Suche nach einem frischen Gesicht für eine Werbekampagne von Revlon ist. Portman interessiert sich nicht für den Modeljob, nutzt aber die Gelegenheit, um Kontakte zu knüpfen. Der Durchbruch lässt allerdings noch einige Jahre auf sich warten. 1994 ist sie die Zweitbesetzung für Britney Spears in dem Off-Broadway Musical "Ruthless. Doch sechs Monate später erhält sie ihre erste große Filmrolle in Luc Bessons Thriller "Léon - Der Profi".

Um sich ihre Privatsphäre zu sichern, arbeitet der Nachwuchsstar fortan unter dem Mädchennamen ihrer Großmutter. In der Director's Cut Fassung ist sie jedoch noch unter ihrem Geburtsnamen Natalie Hershlag geführt. Ihre Privatsphäre ist ihr immer noch wichtig und so ist sie entsetzt, als die Presse vor einigen Jahren Fotos veröffentlicht, die sie und eine Freundin Barbusig an einem einsamen Strand der Karibik zeigen. "Das Beängstigende war, das es dort jemanden gab, der uns verfolgt hat. Ich war so wütend - innerlich fühlt man sich irgendwie dreckig. OK, jeder hat schon einmal Brüste gesehen, aber ich kann es einfach nicht leiden, wenn man mich nur als Objekt betrachtet. Ich bin nicht herumgelaufen und habe vor anderen Leuten mit meinen Brüsten gewackelt. Es war an einem einsamen Strand!"

Für Natalie war es immer wichtig, nicht nur Schauspielerin zu sein. "Es ist nicht meine Art, in diese Falle zu laufen. Ich finde Leute, die nur schauspielern, wirklich unheimlich. Sie wissen genau, was ich meine. Diese Leute wirken ziemlich gestellt, wenn sie behaupten: 'Ja, Schauspielerei ist mein Leben!'" Natalies Leben hat viele Facetten. Neben ihrer Universitäts- und Filmkarriere setzt sie sich aktiv für den Tierschutz ein. Seit sie mit acht Jahren mit ansehen musste, wie ihr Vater bei einer medizinischen Konferenz eine Laseroperation an einem Huhn demonstrierte, ist sie überzeugte Vegetarierin. Sie ist Fan von Stella McCartneys tierfreundlicher Modelinie. Die Tierschutzorganisation PETA wählte sie 2004 zur attraktivsten Vegetarierin. 2004 und 2005 reiste sie im Rahmen der Organisation FINCA International als Botschafterin Südamerika und debattierte beim Live 8 Konzert 2005 in Philadelphia über das entwicklungspolitische Thema Mikrofinanz.

Im selben Jahr kommt der dritte Teil der Star Wars Trilogie "Star Wars: Episode III - Die Rache der Sith" ins Kino. 2004 feiert sie mit den Independent Dramen "Hautnah" und "Garden State" Erfolge. Für ersteren erhält sie einen Golden Globe und eine Oscarnominierung als beste Nebendarstellerin. 2005 lässt sie sich für den Action-Thriller "V wie Vendetta" eine Glatze rasieren und schockiert mancher Fan mit einem Irokesenschnitt im Stil von David Beckham. Gegenüber der Daily Mail kommentiert Portman ihre Kurzhaarphase mit den Worten, dass es toll sei, die Eitelkeit eine Weile über Bord zu werfen. Worte, die ihre Experimentierfreudigkeit belegt. Diese lässt sich auch an ihrer Rollenwahl ablesen, bei der sie bisher ein gutes Händchen bewiesen hat.